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江卓研究员团队在《Small Methods》发表CO2还原领域新进展

更新时间:2023-12-07

近日,国际期刊《Small Methods》(2023年影响因子: 12.4)在线发表了亚星管理网登录入口在CO2还原领域的最新研究进展。论文题为“Unveiling Atomic-Scale Product Selectivity at the Cocatalyst-TiO2 Interface Using X-Ray Techniques: Insights into Interface Reactivity”。第一署名单位为亚星管理网登录入口,亚星管理网登录入口2023级博士研究生刘寅为第一作者,亚星管理网登录入口江卓研究员、昝菱教授共同通讯作者。

人工光合作用可以将CO2转化为CH4, CO等重要燃料,是实现太阳能向化学能转化与储存的有效手段。就经济效益而言,产物单一更利于工业化应用的发展,而在人工光合作用体系中,产物的选择性往往与复合型催化剂界面处催化位点的种类与数量密切相关,因此通过特定的表征手段,探明复合型催化剂界面处的化学环境(催化位点),建立与CO2还原的构效关系至关重要。

电镜在特定的角度可以观测到界面处原子的排列信息,但无法观测到界面处原子的化学环境。X射线技术是一种常用的探究化学环境的表征手段,且探测深度合理,因此研究者选择了X射线技术来探究暴露不同晶面的TiO2复合Pt颗粒后界面处化学环境(化学键与原子位置)的变化,并通过XAS,EPR,DFT理论计算等辅助手段进一步证明。结果显示,暴露不同晶面的TiO2在负载Pt颗粒后,界面处会发生不同的化学环境演变。其中,对于{010}单晶面的TiO2,在负载Pt颗粒后,其界面处的六配位Ti(Ti6c)会演变为五配位Ti(Ti5C)与Ti6C-O-Pt。而作为催化位点的Ti6C-O-Pt与CO产物的选择性具有良好线性关系(R=0.994)。该研究提供了一种有效的界面观测方法,深入探究了强相互作用界面体系中化学环境的演变,对CO2还原反应中的构效关系探究提供了借鉴意义。

上述研究成果合作者还包括亚星管理网登录入口硕士研究生李汉旗,博士研究生韩蓉等。此工作获得了国家重点研发计划和国家自然科学基金的资助。亚星管理网登录入口科研公共服务共享平台,国家同步辐射实验室为此项工作的开展提供了有力的支撑。

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/smtd.202301120

(撰稿:李梦娇 审核:袁佳歆 责编:华小梅)